La paroisse de Langrolay (en breton Langorle) est née d'un ermitage (en ancien breton, lann) du saint breton Gourlae ; elle apparaît à la fin du XIème siècle et est rattachée au diocèse de Saint-Malo. Elle est citée de nombreuses fois dans le Pouillé historique de l'archevêché de Rennes écrit en 1880; l'évêque de Saint-Malo partageait avec son chapitre quelques dîmes, qui s'élevaient par exemple à 618 livres en 1790…

La présence des armes de la famille Beaumanoir de Beauchêne sur l'édifice antérieur qui occupait le site de l'église actuelle s'explique car, issus de la branche du Besso (Evran), ils étaient les seigneurs fondateurs de la paroisse. Ainsi celles-ci ne relevait que d'une seule seigneurerie, contrairement au morcellement féodal des paroisses voisines.

La nouvelle église, l'église actuelle Saint-Laurent, a été construite au XVIIIème siècle (1706) à l'initiative de la famille Gouin de Beauchêne. Jacques Gouin de Beauchêne commande la première expédition des marins de Saint-Malo vers les mers du sud et donne son nom à l'une des îles Malouines, l'île Beauchesne, qu'il découvrit en 1698. Avec la part d'argent et de pierres précieuses qui lui revenait, il fit construire le château de Beauchêne. Cette malouinière, située non loin de l'église, fut la propriété de la famille de Beauchêne jusqu'en 1803. Elle appartient à la famille de Beaucorps de 1871 à 1921, à partir de cette date, elle appartient à la famille de Saint Jouan
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C'est aussi probablement vers le début du XVIIIème siècle que fut construit la version actuelle du moulin des Rochettes, qui se présente sous la forme d'une tour d'enceinte moyennageuse. Au début des années 1900, le moulin avait encore ses ailes orientables dans le sens du vent…

Langrolay sur Rance, par délibération du conseil municipal du 07-12-1989, décide des armes actuelles de la commune qui s'inspirent de celles de la famille de Beaumanoir de Beauchêne en inversant les couleurs : le blason est d'argent à 10 billettes d'azur, posées 4,3,2 et 1.

Pendant la seconde guerre mondiale,
Langrolay subit quelques dommages ; en particulier, le 7 août 1944, un obus tiré depuis la commune voisine du Minihic, tue une dizaine de personnes, dont deux soldats américains.

Associés en 1973 à la commune de Plouer, Langrolay s'en détache en 1986, conformément au vœux officiel de ses habitants. La population actuelle de Langrolay est de l'ordre de 700 habitants (640 habitants en 1790, 805 en 1838, 849 en 1880, 610 en 1922).

Si aucun des monuments existants dans la commune n'est protégé au titre de la législation des monuments historiques, l'ensemble de son littoral, sur une profondeur importante non constructible, est un site inscrit et périmètre sensible jusque la route départementale N°28.